Phaolô Nguyễn Thái Hợp sinh ngày 2 tháng 2 năm 1945 tại xã Nghi Phong, huyện Nghi Lộc, tỉnh Nghệ An, thuộc giáo xứ Làng Anh, Giáo phận Vinh. Ông là con út trong gia đình Công giáo có 6 người con: 3 nam, 3 nữ. Những anh chị em của ông đều đã qua đời, hiện chỉ còn một chị gái đang định cư tại Hoa Kỳ. Sau khi thân phụ qua đời và sau cuộc cải cách ruộng đất ở miền Bắc Việt Nam, gia đình ông di cư vào miền Nam.[4]

Ngày 15 tháng 8 năm 1964, chàng thanh niên Nguyễn Thái Hợp vào tập viện Dòng Đa Minh tại Vũng Tàu. Sau khi vào tập viện, chủng sinh Hợp bắt đầu học học triết học và thần học tại học viện Dòng Đa Minh tại Vũng Tàu và tại Thủ Đức trong giai đoạn từ năm 1965 đến năm 1972. Song song với việc học tập để trở thành tu sĩ, chủng sinh Hợp còn theo học tại Đại học Văn khoa Sài Gòn về triết học Đông Phương trong giai đoạn từ năm 1968 đến năm 1971.[5]